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灭宋之后，阿术与其他军将一样被调至北方镇压叛乱的诸王。
二十三年，阿术奉命讨伐叛王昔剌木等，凯旋而归。次
元世祖即位后，阿术入宿卫。中统三年（16），从诸王拜出、帖哥平定李璮之乱有功。同年九月由宿卫将调任征南都元帅，驻扎开封。到任以后，阿术恢复了淮北宿州建置，并以此为基地“经略两淮，攻取战获，军声大振”①。
至元四年（167），元廷鉴于以前的经验教训，开始把攻宋的主要目标转向汉水中游的军事重镇襄阳。宋元双方投入大量兵力在此展开了长达五六年的争夺战。阿术作为襄阳之战的元军总指挥主持了对该城进攻的全过程。当年八月。阿术“观兵襄阳”，驻马虎头山侦察其周围地形及宋军的布防情况。他带领一支精骑“入南郡，取仙人、铁城等栅”，退兵时避开宋军的拦截，在中心岭“立虚寨，设疑火”，布下埋伏，一次歼敌万余。
元军知襄阳城坚池深，非强攻可下，决定取长期围困之策，“俟其自毙”。从至元五年起，在阿术要求下，世祖不断增兵襄阳，尤其是增添长于攻山寨、水栅的汉军。为适应水战，阿术奏请造舰数千艘，练水军数万人。这不但加强了元军对汉江的控制，而且为后来南下渡长江灭宋创造了有利条件。与此同时，阿术指挥元军环绕襄阳修筑长围，陆续建造了白河口、鹿门、新城、楚山、百丈、漫河滩等城堡。甚至“筑台汉水中，与夹江堡相应”，有效地切断了宋军的水陆援道，完成了对襄阳的战略包围。其后几年，元军主要采取了围点打援的战略战术，屡挫来援的宋军。其中较大的战斗有至元六年的新堡、虎尾洲之战，七年的万山堡、灌子滩之战，八年的鹿门、百丈山、湍滩之战和九年的柜门关之战。这些战斗，阿术大都亲自指挥，重创了南宋的援军，达到了孤立襄阳，置之于死地的目的。这期间阿术还多次组织元军袭击襄阳外围州郡，掠地至复州、德安、荆山等处，“俘万人而还”①。
至元九年，元军攻破与襄阳夹江而峙的樊城外郛，增筑重围逼之。但樊城仍可通过汉水中的浮桥与对岸的襄阳互通声气，彼此支援。阿术听取了部属的意见，派兵破坏了宋军植入江中保护浮桥的本栅、铁索，火烧浮梁，一举断绝了襄、樊之间的联系，为最后攻克两城铺平了道路。是年十二月樊城陷落，未几襄阳守将吕文焕举城出降。
十年，世祖任命阿术与史天泽等行荆湖等路枢密院事于襄阳。次年正月，阿术入觐，与阿里海牙共同奏请趁势灭宋，议久不决。阿术以自身的经历更进一步证实道：“臣久在行间，备见宋兵弱于往昔，失今不取，时不再来。”终于使世祖下灭宋决心，毅然增兵十万，并晋升阿术为平章政事，与丞相伯颜、参政阿里海牙等行中书省于荆湖，组成征宋的指挥中心。
九月，元军水陆两路浮汉而下，首先抵达设防坚固的郢州。阿术从一俘民口中得知前有间道可绕过郢州，便“与丞相伯颜议，决意前进，遂拖舟达（汉）江，舍郢而去”②。
十月，阿术带数十从骑作为殿后。行至大泽中，突遇郢州的宋骑兵千人追袭而来，阿术挺身迎战，一举歼敌数百，击退了宋军的追赶。阿术，兀良氏，都帅兀良合台子也。沉几有智略，临阵勇决，气盖万人。宪宗时，从其父征西南夷，率精兵为候骑，所向摧陷，莫敢当其锋。至平大理，克诸部，降交趾，无不在行。事见《兀良合台传》。宪宗尝劳之曰：“阿术未有名位，挺身奉国，特赐黄金三百两，以勉将来。”世祖即位，留典宿卫。中统三年，从诸王拜出、帖哥征李璮有功。九月，自宿卫将军拜征南都元帅，治兵于汴。复立宿州。至元元年八月，略地两淮，攻取战获，军声大振。阿术，兀良氏，都帅兀良合台子也。沉几有智略，临阵勇决，气盖万人。宪宗时，从其父征西南夷，率精兵为候骑，所向摧陷，莫敢当其锋。至平大理，克诸部，降交趾，无不在行。事见《兀良合台传》。宪宗尝劳之曰：“阿术未有名位，挺身奉国，特赐黄金三百两，以勉将来。”世祖即位，留典宿卫。中统三年，从诸王拜出、帖哥征李璮有功。九月，自宿卫将军拜征南都元帅，治兵于汴。复立宿州。至元元年八月，略地两淮，攻取战获，军声大振。
十一年正月，入觐，与参政阿里海牙奏请伐宋。帝命相臣议，久不决。阿术进曰：“臣久在行间，备见宋兵弱于往昔，失今不取，时不再来。”帝即可其奏，诏益兵十万，与丞相伯颜、参政阿里海牙等同伐宋。三月，进平章政事。
秋九月，师次郢之盐山，得俘民言：“宋沿江九郡精锐，尽聚郢江东、西两城，今舟师出其间，骑兵不得护岸，此危道也。不若取黄家湾堡，东有河口，可由其中拖船入湖，转以下江为便。”从之，遂舍攻郢而去。行大泽中，忽宋骑兵千人突至。时从骑才数十人，阿术即奋槊驰击。所向畏避，追斩五百余级，生擒其将赵、范二统制。进攻沙洋、新城，拔之。前次复州，守将翟贵迎降。时夏贵锁大舰扼江、汉口，两岸备御坚严。阿术用军将马福计，回舟沦河口，穿湖中，从阳罗堡西沙芜口入大江。十二月，军至阳罗堡，攻之不克。阿术谓伯颜曰：“攻城，下策也。若分军船之半，循岸西上，对青山矶止泊，伺隙捣虚，可以得志。”从之。明日，阿术遥见南岸沙洲，即率众趋之，载马后随。宋将程鹏飞来拒，大战中流，鹏飞败走。诸军抵沙洲，急击，攀岸步斗，开而复合者数四，敌小却，出马于岸，遂力战破之，追击至鄂东门而还。夏贵闻阿术飞渡，大惊，引麾下兵三百艘先遁，余皆溃（未完待续）